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Géochimie des terres rares et des éléments traces associés dans les nappes et l'eau des sols hydromorphes [] : application au traçage hydrologique / Christine Riou

Auteur principal : Riou, ChristineAuteur secondaire collectivité : Université de Rennes 1, Organisme de soutenancePublication : Rennes : Géosciences Rennes, 1999Description : 1 vol. (IV-293 p.) : ill., graph., cartes ; 30 cmISBN : 2-905532-90-4.Dewey: 669.291 ; 550.72Résumé : Les objectifs de ce travail sont de : (1) mieux comprendre l'hydrochimie des REE dans les eaux douces continentales (2) déterminer le mode de transport des REE dans ces systèmes (dissous/colloïdal) (3) tester les REE comme traceurs des circulations d'eau dans les bassins versants d'ordre 1, en climat océanique tempéré. Le bassin versant de Kervidy (Bretagne) est situé sur un substratum schisteux imperméable. Deux domaines sont identifiés : (i) un domaine de versant bien drainé. La nappe profonde est oxydante et légèrement acide (pH=5,5) dans sa partie supérieure, alors que plus profondément elle est réductrice. L'eau est pauvre en matière organique sur l'ensemble de la nappe (COD <2 mg/l). (ii) une zone hydromorphe de fond de vallée composée de sols temporairement saturés en eau. La nappe superficielle y est riche en matière organique (COD = 10 à 30 mg/l) et présente un pH légèrement plus élevé (= 6,5). Ces eaux sont temporairement réductrices (Eh ~250 mV en hiver et au printemps). Cette étude comporte un suivi bimensuel des teneurs en éléments traces et en COD dans les eaux filtrées à 0,2 mum et des paramètres chimiques (Eh, pH). La séparation des espèces sous forme colloïdale et des solutés a été réalisée par ultrafiltration tangentielle. Les teneurs en éléments traces ont été déterminées par ICP-MS. Cette étude montre que chaque système possède une signature en REE spécifique stable dans le temps. Ces signatures ne sont pas liées à l'encaissant géologique mais à des processus physico-chimiques se produisant à l'interface eau/roche. La forte anomalie négative en Ce dans la partie supérieure de la nappe profonde (Ce/Ce*=0,06 à 0,6) résulte de l'oxydation du Ce3+ en Ce4+ (précipitation sous forme de Ce02 insoluble). L'absence d'anomalie dans la partie inférieure de la nappe profonde est la conséquence des conditions réductrices. L'absence d'anomalie en Ce et l'enrichissement en LREE par rapport aux HREE de la nappe superficielle de fond de vallée est liée à la complexation des REE par des colloïdes organiques.En outre les variations temporelles des abondances sont controlées par des changements de conditions rédox. Les teneurs en métaux traces et en COD du ruisseau à l'exutoire augmentent avec les débits. Ainsi, les eaux des zones hydromorphes alimentent le ruisseau majoritairement en périodes de crue. Cette étude met en évidence le rôle majeur de deux facteurs sur la distribution des REE et leur transfert vers les réseaux hydrographiques: la présence de colloïdes et le fonctionnement hydrologique du bassin versant. Nos résultats révèlent un lien étroit entre l'hydrologie du système, les conditions d'oxydo-réduction et la nature des particules colloïdales. Ces facteurs sont à considérer pour toute estimation des flux de métaux traces depuis le sytème terrestre jusqu'au réseau hydrographique; The interest of this research is: (1) to better understand the REE hydrochemistry in continental fresh water (2) to determine how REE are transported in these systems (dissolved/colloidal) (3) to test the ability of REE to trace water flows in 1st order catchments located in temperate oceanic climate. The Kervidy catchment (Brittany) is based over an impermeable shaly bedrock. Two domains have been identified: (i) a well-drained hillslope domain containing a deep groundwater which is oxidizing and slightly acidic (pH=5,5) in its shallow part while it is reducing in deeper parts. These waters have a low Dissolved Organic Carbon content (DOC <2 mg/l). (ii) the bottomland comprising waterlogged soils. ln this wetland, shallow groundwaters are organic-rich (DOC=10 to 30 mg/l) and present a slightly higher pH (=6,5). These groundwaters are temporarily reducing (Eh ≤250 mV in winter and spring). The research complies a forthnightly survey of trace element and DOC content determined on 0.2 umm-filtered waters and chemical parameters (Eh, pH). The separation of colloidal particles from solutes was performed by tangential ultrafiltration technique. REE and other trace metal concentrations were determined by ICP-MS. The research shows that each system has a specific and contrasted REE signature in time. They are not linked to the surrounding geology but to physico-chemical processes at rock-water interface. The strong negative Ce-anomaly in the upper part of the deep groundwater (Ce/Ce*=0,06 to 0,6) resulting from the oxidation of Ce4+ into Ce3+ (precipitation in the form of insoluble Ce02). The absence of anomalies in the upper part of the deep groundwater is due to reducing conditions. The absence of a Ce-anomaly and the enrichment in LREE compared to HREE in the groundwater from the wetland is linked to the complexation of REE by organic colloids. The temporal variations in abundances are controlled by changing redox conditions. The trace element and DOC content at the outlet of the catchment increases with discharge. This indicates that during high flow periods most of the water flowing to the stream came from the wetland zone. This study highlights the major role of two factors on the distribution of REE and their transfer to the drainage pattern: the presence of colloids and the hydrological functioning of the catchment. Our results reveal a strong link between the hydrology of the system, redox conditions and the nature of colloidal particles. These factors have to be taken into account for estimation of trace element fluxes from the terrestrial system to the network.Bibliographie: Bibliogr. p. 261-271.Thèse : .Sujet - Nom d'actualité : Éléments traces -- Thèses et écrits académiques ;Terres rares -- France -- Bretagne (France) -- Thèses et écrits académiques ;Eaux souterraines -- France -- Bretagne (France) -- Thèses et écrits académiques Sujet : Terre rare ;Sol hydromorphe ;Nappe eau ;Matière organique ;Indicateur géochimique ;Hydrochimie ;Eau souterraine ;Colloïde ;Bassin versant ;Analyse élément trace Sujet Catégorie : HYDROGEOLOGIE/HYDROLOGIE/GEOCHIMIE
Current location Call number Status Date due Barcode
Bib. Fontainebleau
Magasin
EMF 536(91) Available EMF00672D

Bibliogr. p. 261-271

Texte remanié de Thèse de doctorat Biochimie Rennes 1 1999

Les objectifs de ce travail sont de : (1) mieux comprendre l'hydrochimie des REE dans les eaux douces continentales (2) déterminer le mode de transport des REE dans ces systèmes (dissous/colloïdal) (3) tester les REE comme traceurs des circulations d'eau dans les bassins versants d'ordre 1, en climat océanique tempéré. Le bassin versant de Kervidy (Bretagne) est situé sur un substratum schisteux imperméable. Deux domaines sont identifiés : (i) un domaine de versant bien drainé. La nappe profonde est oxydante et légèrement acide (pH=5,5) dans sa partie supérieure, alors que plus profondément elle est réductrice. L'eau est pauvre en matière organique sur l'ensemble de la nappe (COD <2 mg/l). (ii) une zone hydromorphe de fond de vallée composée de sols temporairement saturés en eau. La nappe superficielle y est riche en matière organique (COD = 10 à 30 mg/l) et présente un pH légèrement plus élevé (= 6,5). Ces eaux sont temporairement réductrices (Eh ~250 mV en hiver et au printemps). Cette étude comporte un suivi bimensuel des teneurs en éléments traces et en COD dans les eaux filtrées à 0,2 mum et des paramètres chimiques (Eh, pH). La séparation des espèces sous forme colloïdale et des solutés a été réalisée par ultrafiltration tangentielle. Les teneurs en éléments traces ont été déterminées par ICP-MS. Cette étude montre que chaque système possède une signature en REE spécifique stable dans le temps. Ces signatures ne sont pas liées à l'encaissant géologique mais à des processus physico-chimiques se produisant à l'interface eau/roche. La forte anomalie négative en Ce dans la partie supérieure de la nappe profonde (Ce/Ce*=0,06 à 0,6) résulte de l'oxydation du Ce3+ en Ce4+ (précipitation sous forme de Ce02 insoluble). L'absence d'anomalie dans la partie inférieure de la nappe profonde est la conséquence des conditions réductrices. L'absence d'anomalie en Ce et l'enrichissement en LREE par rapport aux HREE de la nappe superficielle de fond de vallée est liée à la complexation des REE par des colloïdes organiques.En outre les variations temporelles des abondances sont controlées par des changements de conditions rédox. Les teneurs en métaux traces et en COD du ruisseau à l'exutoire augmentent avec les débits. Ainsi, les eaux des zones hydromorphes alimentent le ruisseau majoritairement en périodes de crue. Cette étude met en évidence le rôle majeur de deux facteurs sur la distribution des REE et leur transfert vers les réseaux hydrographiques: la présence de colloïdes et le fonctionnement hydrologique du bassin versant. Nos résultats révèlent un lien étroit entre l'hydrologie du système, les conditions d'oxydo-réduction et la nature des particules colloïdales. Ces facteurs sont à considérer pour toute estimation des flux de métaux traces depuis le sytème terrestre jusqu'au réseau hydrographique

The interest of this research is: (1) to better understand the REE hydrochemistry in continental fresh water (2) to determine how REE are transported in these systems (dissolved/colloidal) (3) to test the ability of REE to trace water flows in 1st order catchments located in temperate oceanic climate. The Kervidy catchment (Brittany) is based over an impermeable shaly bedrock. Two domains have been identified: (i) a well-drained hillslope domain containing a deep groundwater which is oxidizing and slightly acidic (pH=5,5) in its shallow part while it is reducing in deeper parts. These waters have a low Dissolved Organic Carbon content (DOC <2 mg/l). (ii) the bottomland comprising waterlogged soils. ln this wetland, shallow groundwaters are organic-rich (DOC=10 to 30 mg/l) and present a slightly higher pH (=6,5). These groundwaters are temporarily reducing (Eh ≤250 mV in winter and spring). The research complies a forthnightly survey of trace element and DOC content determined on 0.2 umm-filtered waters and chemical parameters (Eh, pH). The separation of colloidal particles from solutes was performed by tangential ultrafiltration technique. REE and other trace metal concentrations were determined by ICP-MS. The research shows that each system has a specific and contrasted REE signature in time. They are not linked to the surrounding geology but to physico-chemical processes at rock-water interface. The strong negative Ce-anomaly in the upper part of the deep groundwater (Ce/Ce*=0,06 to 0,6) resulting from the oxidation of Ce4+ into Ce3+ (precipitation in the form of insoluble Ce02). The absence of anomalies in the upper part of the deep groundwater is due to reducing conditions. The absence of a Ce-anomaly and the enrichment in LREE compared to HREE in the groundwater from the wetland is linked to the complexation of REE by organic colloids. The temporal variations in abundances are controlled by changing redox conditions. The trace element and DOC content at the outlet of the catchment increases with discharge. This indicates that during high flow periods most of the water flowing to the stream came from the wetland zone. This study highlights the major role of two factors on the distribution of REE and their transfer to the drainage pattern: the presence of colloids and the hydrological functioning of the catchment. Our results reveal a strong link between the hydrology of the system, redox conditions and the nature of colloidal particles. These factors have to be taken into account for estimation of trace element fluxes from the terrestrial system to the network

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